Reactive uptake of NO2 on volcanic particles: A possible source of HONO in the atmosphere

The heterogeneous degradation of nitrogen dioxide (NO₂) on five samples of natural Icelandic volcanic particles has been investigated. Laboratory experiments were carried out under simulated atmospheric conditions using a coated wall flow tube (CWFT). The CWFT reactor was coupled to a blue light nitrogen oxides analyzer (NO_x analyzer), and a long path absorption photometer (LOPAP) to monitor in real time the concentrations of NO₂, NO and HONO, respectively. Under dark and ambient relative humidity conditions, the steady state uptake coefficients of NO₂ varied significantly between the volcanic samples probably due to differences in magma composition and morphological variation related with the density of surface OH groups. The irradiation of the surface with simulated sunlight enhanced the uptake coefficients by a factor of three indicating that photo-induced processes on the surface of the dust occur. Furthermore, the product yields of NO and HONO were determined under both dark and simulated sunlight conditions. The relative humidity was found to influence the distribution of gaseous products, promoting the formation of gaseous HONO. A detailed reaction mechanism is proposed that supports our experimental observations. Regarding the atmospheric implications, our results suggest that the NO₂ degradation on volcanic particles and the corresponding formation of HONO is expected to be significant during volcanic dust storms or after a volcanic eruption.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染特征研究

为了解深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染状况,于2017年1月、4月、8月和11月分别采集龙岗区大气颗粒物样品.利用气相色谱-质谱联用仪（GC/MS）对深圳市龙岗区4个功能区（工业区、商业区、居民区和生态区）的80个大气颗粒物样品进行检测,得到PBDEs（多溴联苯醚）8种单体（BDE-28、BDE-47、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183、BDE-209）的质量浓度,同时研究了大气颗粒物中PBDEs质量浓度的时空分布特征.结果表明:①深圳市龙岗区大气颗粒物中ρ（∑₈PBDEs）（∑₈PBDEs为PBDEs 8种单体的加和）范围为0.07~77.80 pg/m3,ρ（∑₈PBDEs）年均值为（6.86±14.17）pg/m3.ρ（BDE-209）范围为0.01~76.23 pg/m3,年均值为（5.10±13.58）pg/m3,BDE-209为主要污染单体.② 4个功能区的ρ（∑₈PBDEs）平均值大小顺序依次为工业区（13.65 pg/m3）>商业区（7.75 pg/m3）>生态区（3.95 pg/m3）>居民区（2.19 pg/m3）,工业区是环境空气颗粒物中PBDEs的主要污染区.③ ρ（∑₈PBDEs）平均值的季节性变化规律为春季（13.32 pg/m3）>冬季（9.18 pg/m3）>秋季（2.17 pg/m3）>夏季（1.51 pg/m3）,符合深圳市亚热带海洋季风气温和气候对环境空气中颗粒物质量浓度的影响规律.研究显示,深圳市龙岗区大气颗粒物中PBDEs质量浓度处于较高水平,污染严重,建议减少含PBDEs产品的生产、使用和运输等活动,或找到更利于环境安全和人体健康的替代品,降低PBDEs对该地区的污染.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

我国燃煤电厂大气汞控制技术综合评估与对策探讨

采用模糊综合评价法与层次分析法或专家判定法相结合,对我国燃煤电厂非常规污染物大气汞控制技术进行了综合评估,以筛选出最佳控制技术.建立了环境、经济和技术为一级指标的三层指标体系,共22个评价指标;初步筛选出洗选煤+烟气净化协同脱除技术、烟气净化协同脱除技术、烟气净化协同脱除技术+活性炭吸附技术等七项技术及技术组合并对其开展评估.结果表明:强调环境因素的层次分析法综合评估结果表明,超低排放协同脱除技术+活性炭吸附技术得分最高（0.797 0）,为最佳控制技术.而专家判定法与强调经济因素的层次分析法的综合评估结果一致,洗选煤+烟气净化协同脱除技术最具经济优势,是专家认可的最佳可用技术（BAT）和最佳环境实践（BEP）.研究显示,我国现阶段可采用洗选煤+超低排放协同脱除技术对燃煤电厂的大气汞污染进行控制,但为达到发达国家的严格排放标准,必须采用超低排放协同脱除技术+活性炭吸附技术.      

不同居民燃煤炉具大气污染物排放差异性及减排分析

为探究不同类型炉具的大气污染物排放差异,本研究选择5种常见的新式居民燃煤炉具（方型煤炉具、折流换热炉具、炕暖炊一体化炉具、气化正烧及气化反烧炉具）在实验室内进行模拟燃烧和大气污染物排放水平监测,定量评估不同炉具的环境效果,识别污染排放水平差异的影响因素及原因,从而提出炉具研发设计等污染减排的改进建议.结果表明：①不同炉具大气污染物排放差异较大,炕暖炊一体的炉具污染排放强度最大,3种大气污染物（SO₂、NO_x和颗粒物）的排放强度为2.9 kg ·t^-1,是平均值的1.6倍;应用方型煤技术的炉具大气污染物排放强度最低,是平均值的65%.②不同炉具在不同燃烧阶段其气态污染物排放也呈现出明显的差异和特征.旺火阶段方型煤炉具NO_x排放浓度为0.49mg ·m^-3,相较于其他类型炉具降低了45%~72%;气化反烧炉具的SO₂排放浓度为1.38mg ·m^-3,相较于其他类型炉具最高降低了28%.③影响炉具大气污染物排放因素包括应用技术及燃烧类型,采用方型煤及气化反烧技术的炉具环境效益较好,但两类炉具的经济成本分别达到2.0万元和1.8万元,明显高于其他类型炉具.④考虑不同炉具污染排放差异,建议采取差异化的经济政策和严格的排放和产品标准,推广使用节能环保型炉具,降低燃煤炉具大气污染物排放.     

海绵城市地块汇水区颗粒污染物的传输

目前我国海绵工程建设多集中在地块汇水区单元内开展,通过多个低影响开发(LID)设施协同完成地表径流水质水量的调控,但基于地块汇水区尺度下城市面源污染的产生和控制效果鲜有报道.本研究比较分析了不同硬化率地块汇水单元内的面源颗粒污染物晴天累积、降雨冲刷、地表径流及径流输出负荷状况.结果表明,地块汇水单元内硬质路面是面源颗粒污染物贡献的最主要的下垫面类型,中硬化率(61.1%)地块和高硬化率(73.6%)地块路面街尘累积量分别约占汇水区单元的88.4%(2.22～12.51 g·m~(-2))和90.1%(4.99～33.43 g·m~(-2)),对径流SS的输出贡献比率分别约为91.7%(0.97～7.34 g·m~(-2))和90.5%(0.92～18.77 g·m~(-2)),降雨径流SS污染负荷占比分别约为95.2%和83.1%,经LID设施处理后输出径流污染负荷约为地表径流的24.0%和40.2%.硬质路面的街尘晴天累积及降雨冲刷以150μm为主,地表径流及输出径流则以50μm粒径段为主,同时地块不透水比例的增加,细粒径(105μm)颗粒物的累积及冲刷分布增大(24.4%和106.4%),而粒径50μm的颗粒物在路面径流中的分布减小(12.4%).屋面的街尘累积、冲刷及降雨径流的粒径分布状况与硬质路面大致相似,但中硬化率地块(1 000μm)和高硬化率地块(250～450μm、45μm)在3个粒径段范围的颗粒物累积和冲刷相较于路面街尘粒径分布明显增加(1 000μm:58.1%和108.5%; 250～450μm:72.9%和41.8%;45μm:59.2%和64.8%).以上结果揭示了颗粒污染物在地块汇水区尺度下的污染全过程(累积-冲刷-输出)分布及LID设施对地块整体SS污染负荷的控制效果,可为地块汇水单元内LID设施工程绩效的科学评估提供重要参考.     

星形线电除尘器内EHD流动与粒子行为数值模拟

为了研究星形线电除尘器内电流体动力学（EHD）流动与荷电粒子运动行为及两者间相互作用,构建了线板式电除尘器（ESP）内关于EHD和带电粒子运动学的耦合数值模型.该模型采用有限体积法离散求解电场方程和空间电荷方程,在拉格朗日法下建立带电粒子运动方程,并与FLUENT湍流模型进行耦合.利用这一模型,对3种电场风速下星形线电除尘器内流动形态与粒子运动行为进行了细致模拟,并分析了二次流动对气流、粒子浓度分布的影响.结果表明,星形线电除尘通道内二次流动对流动形态和粒子浓度分布存在显著作用.随电场风速的降低,这一作用将越明显.EHD流动对细小荷电粒子运动的影响更为显著.二次流动产生涡旋并作用于主流来影响粒子运动行为.收尘板面的涡旋挤压粒子流远离壁面向流动中心运动,放电极下游的涡旋则促进粒子流向收尘板壁面靠近.此外,由于捕集通道中强二次流的存在,Deutsch计算式对除尘效率、特别是对于亚微米粒子捕集效率的计算并不准确.     

黄渤海区域水产品中全氟烷基物质的分布特征

选取黄渤海区域水产品生产、消费水平较高的23个城市,采集鱼类、海洋贝类、甲壳类、头足类及海珍品（海参、鲍鱼）等5类水产品共1225个样本,采用超快速液相色谱-串联质谱法测定了23种全氟烷基物质（PFASs）的含量,并分析了黄渤海区域水产品中PFASs的残留水平及分布特征.结果表明,黄渤海区域水产品中PFASs的残留水平具有明显的组分差异、城市分布及品种分布差异等特征.在23种PFASs组分中,共检出20种PFASs,其中全氟辛烷磺酸（PFOS）和全氟辛酸（PFOA）的检出率最高,分别为79.1%和71.7%,且PFOA的质量浓度占比最高（64.5%）,为首要污染组分;在不同采样点样本中,莱州湾近岸的潍坊、滨州和东营,渤海湾近岸的沧州以及辽东湾近岸的营口为PFASs总质量浓度（∑PFASs）较高的城市,残留水平范围为10.2~16.8μg/kg;在不同品种样本中,检出PFASs组分的数量由高到低为：鱼类（20种） > 海洋贝类、甲壳类（18种） > 海珍品（16种） > 头足类（10种）,其中海洋贝类、海珍品样本中检出率最高的是PFOA,鱼类、甲壳类样本中检出率最高的是PFOS,而头足类则是全氟辛烷磺酰胺（PFOSA）;通过计算不同水产品中PFASs各组分的平均含量发现,PFOA、PFOS、全氟十一烷酸（PFUdA）和PFOSA在不同品种中平均含量相对较高,且表现出较为明显的组分差异性;通过计算危害指数（HR）评价人体暴露于PFASs的健康风险,得到PFASs各组分的危害指数均 < 1,说明黄渤海区域水产品中残留的PFASs对消费者的潜在健康风险较低.     

典型西南工业城市春冬季PM2.5来源与潜在源区分析——以柳州市为例

为了揭示柳州城区春冬季PM_2.5的来源及其潜在源区分布和贡献,利用2018年24h自动监测数据和气象数据对柳州市大气污染物浓度变化特征进行了分析,并且使用后向轨迹模型（HYSPLIT）对春冬季柳州市PM_2.5逐日72h气流后向轨迹和前向轨迹进行聚类分析,同时结合潜在源贡献因子分析法（WPSCF）和轨迹浓度权重法（WCWT）对其潜在源区和浓度贡献进行了分析.结果显示,（1）在研究期内,不利的主导风向和工业区布局导致研究区PM_2.5在春冬季污染较严重,且工业源和交通源是其主要本地来源;（2）春冬季PM_2.5高值主要来源于西北和东南方向,其中,西北向PM_2.5主要来源于本地排放,且浓度在空间上呈现西高东低的趋势;（3）春季后向轨迹PM_2.5浓度整体大于冬季,春冬季中对柳州市PM_2.5影响最大轨迹均来自东部的短距离输送,而来自西北的气流轨迹输对PM_2.5贡献最低.春冬季柳州市大气PM_2.5通过气流传输对贵州地区大气环境有较大影响;（4）春季,柳州市PM_2.5的主要潜在源区分布在广西东南部、广东中西部、南海沿岸海域、湖南中部、江西西北部、湖北东部及安徽西北部;冬季,主要分布在广西东南部、广东西南部和南海沿岸海域.